Nathalie Aftimos débute sa pratique théâtrale au Conservatoire de Bordeaux puis elle approfondit ses connaissances en intégrant le théâtre Ecole Aquitaine, école supérieure d'art dramatique dirigée par Pierre Debauche, à Agen. Ces deux écoles lui apportent des fondations solides dans la pratique du jeu théâtrale mais lui ouvrent également des portes sur la musique (pratique de l'accordéon et du chant), la marionnette, la mise en scène et l'enseignement.
A la fin de ses études, elle intègre la Compagnie Oxymore dans laquelle elle développe principalement son attrait pour la parole dans la rue avec Le bar brasseRimes (accompagnée de Maud Curassier).
En 2012, elle crée le festival de Villeneuvette, festival d'art de rue, à présent organisé par les membres de la compagnie Les Toiles cirées qu'elle intègre en 2013.
Au sein de cette compagnie, elle poursuit et développe son envie de raconter, de « dire » dans et pour la rue avec les spectacle 18 et actuellement Loto, dernière création de la compagnie, écrite et mise en scène par Perrine Bignon. Elle participe également à des créations en milieux scolaires sur différentes formes d'écritures contemporaines adressées au jeune public.
Parallèlement, elle travaille avec la compagnie Poupées de chair pour laquelle elle adapte et joue l'Homme Semence de Violette Ailhaud avec Emily Moroney (mise en scène Christelle Ferreira et Mauve Lavagne).
Depuis 2017,elle travaille également avec la compagnie En tracteur sur un spectacle polar électronique Silence qui traite des pratiques à risque chez les adolescents.
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Elle intervient également au théâtre Le Sillon pour des lectures dans le cadre de rencontres d'auteurs et d'un dispositif appelé les Mercredi court-circuit.